20世纪80年代末，当时澳葡政府在大三巴牌坊後方进行探测工程时发现该处地下存在考古遗迹，同时在大炮台被选作兴建澳门博物馆的缘故下，产生了契机，遂於1990至1992年、1995至1996年间展开了两次考古发掘。发掘除了出土数量庞大的考古遗物外，亦发现属於原圣保禄学院的考古遗迹，包括主教堂、圣灵祭坛、小教堂、唱诗班高台等地基结构，以及学院围墙、庭院、走廊、南翼建筑、排水沟等遗迹，对复原圣保禄学院及其教堂的建筑布局和空间功能等提供了重要的考古证据。
2010年-2012年间，为配合澳门政府对大三巴地区的整体规划研究，文化局邀请内地考古专家在高园街大三巴牌坊东侧进行了“圣保禄学院遗址考古调查及发掘工作”。该次发掘成果丰硕，遗址内发现了学院围墙、教堂石墙基和大坑遗迹等。透过与历史地图的比对研究、实地勘查残存的围墙遗迹等，三次考古工作基本确定了圣保禄学院遗址在1835年大火前的围合范围，亦对探讨学院建筑的沿革演变及平面布局提供了重要线索。
大坑遗迹内出土了数量庞大的陶瓷器和建筑材料碎片，其中包括大量年代属明末清初（16世纪下半叶至17世纪中叶）供外销的克拉克瓷，结合自20世纪90年代开始在澳门多个地点均采集到不少的克拉克瓷，为澳门作为海上丝绸之路重要中转港及贸易据点提供了重要考古实证。