20世紀80年代末，當時澳葡政府在大三巴牌坊後方進行探測工程時發現該處地下存在考古遺跡，同時在大炮台被選作興建澳門博物館的緣故下，產生了契機，遂於1990至1992年、1995至1996年間展開了兩次考古發掘。發掘除了出土數量龐大的考古遺物外，亦發現屬於原聖保祿學院的考古遺跡，包括主教堂、聖靈祭壇、小教堂、唱詩班高台等地基結構，以及學院圍牆、庭院、走廊、南翼建築、排水溝等遺跡，對復原聖保祿學院及其教堂的建築布局和空間功能等提供了重要的考古證據。
2010年-2012年間，為配合澳門政府對大三巴地區的整體規劃研究，文化局邀請內地考古專家在高園街大三巴牌坊東側進行了“聖保祿學院遺址考古調查及發掘工作”。該次發掘成果豐碩，遺址內發現了學院圍牆、教堂石牆基和大坑遺跡等。透過與歷史地圖的比對研究、實地勘查殘存的圍牆遺跡等，三次考古工作基本確定了聖保祿學院遺址在1835年大火前的圍合範圍，亦對探討學院建築的沿革演變及平面布局提供了重要線索。
大坑遺跡內出土了數量龐大的陶瓷器和建築材料碎片，其中包括大量年代屬明末清初（16世紀下半葉至17世紀中葉）供外銷的克拉克瓷，結合自20世紀90年代開始在澳門多個地點均採集到不少的克拉克瓷，為澳門作為海上絲綢之路重要中轉港及貿易據點提供了重要考古實證。